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針對難以控制的'阿ライン'反應,釜山大學成功實現天然物的全合成

기자 2026-08-20 17:00
釜山大學揭示阿ライン反應的位點選擇性控制
左起:釜山大學尹華英教授、阮福龍研究員照片釜山大學
左起:釜山大學尹華英教授、阮福龍研究員[照片=釜山大學]


釜山大學的研究團隊成功調控了被認為反應性過高且難以控制的'阿ライン(aryne)反應'的位點選擇性,實現了從葡萄和葡萄酒中提取的多酚成分白藜蘆醇衍生的複雜天然物的全合成。

釜山大學於20日宣布,藥學系尹華英教授的研究團隊成功合成了白藜蘆醇衍生的天然物拉埃特維雷諾 A(laetevirenol A)和艾索氨苯洛賽 D(isoampelopsin D)。

全合成是指從基本的起始物質開始,通過一系列化學反應完全製造出複雜的天然物的研究。

阿ライン反應是一種有機化學反應,通過在芳香環中生成相鄰兩個碳之間結合的中間體,形成新的結合。由於其反應性強,因此在所需位置進行結合的控制一直被認為是一個挑戰。

白藜蘆醇衍生的天然物因其結構多樣且具有較高的醫藥應用潛力而受到關注,但由於結構複雜,難以合成所需的形式或獲得多種衍生物。特別是拉埃特維雷諾 A被認為是一種合成難度較高的天然物,因其結構為三個苯環相連的苯蒽(phenanthrene)骨架。

研究團隊通過比較多種取代基的阿ライン反應性,確認使用特定的卤素取代阿ライン可以優勢性地獲得所需位置的產物。基於此,團隊從商業起始物質出發,經過九個步驟完成了拉埃特維雷諾 A的全合成。艾索氨苯洛賽 D則通過調控分子間的阿ライン-烯(aryne-ene)反應的位點選擇性來合成目標結構。

本研究由釜山大學尹華英教授擔任通訊作者,阮福龍研究員為第一作者,並有忠南大學李錫宇教授、釜慶大學金延俊教授及釜山大學鄭基雄教授的研究團隊共同參與。

忠南大學和釜慶大學的研究團隊負責計算化學分析,分析位點選擇性調控的原因。研究發現,根據阿ライン中引入的取代基,反應路徑和過渡態的穩定性會發生變化,這種差異影響最終產物的位點選擇性。

過渡態中出現的分子結構的扭曲能量和分子間的相互作用被確認為主要變數。

 評估衍生物的抗氧化活性..."討論材料化尚早"
釜山大學尹華英教授研究圖像照片釜山大學
釜山大學尹華英教授研究圖像[照片=釜山大學]


釜山大學鄭基雄教授團隊在此次全合成過程中對獲得的衍生物進行了生理活性評估,結果顯示大多數合成衍生物具有顯著的抗氧化活性,部分衍生物的活性甚至高於天然物原型。

不過,研究團隊明確指出,此次研究的核心成果在於'複雜化合物的合成技術進展',而非新物質的功效證明。

尹華英教授表示:“抗氧化數據是合成多種衍生物過程中確認潛在應用可能性的附加結果”,並指出:“本論文的主要學術意義在於建立了難以控制的化學反應方法論。”

他強調,研究的本質在於為自由合成這些衍生物奠定基礎,而非專注於特定物質的抗氧化效果。

尹教授還強調:“此次研究成功確定並控制了高反應性阿ライン的分子間反應的位點選擇性,並成功應用於結構複雜的天然物的全合成。”他期待此次開發的方法論能在未來的阿ライン相關天然物及衍生物的合成研究中,以及探索新的醫藥用途方面發揮重要的基礎技術作用。

此次研究成果在科學技術信息通信部資助的研究開發項目支持下進行,並於美國化學會發行的國際學術期刊《美國化學會誌(JACS)》8月4日的在線版上發表。

 





※ 本报道经人工智能(AI)系统翻译与编辑。

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